废旧塑料改性沥青研究进展

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钟敏 杨赞华

广西交科集团有限公司 贵州省公路勘察设计院有限公司

摘 要：利用废塑料对沥青进行改性，同时解决了“白色污染”和沥青性能无法满足实际建设生产所要求的瓶颈问题。将废塑料代替一般的聚合物改性剂对沥青进行改性，是近年来的研究热点。现对目前境内外废旧塑料应用于改性沥青的研究现状进行了综述，并从沥青改性形成的微观机理、制备工艺流程、与其他材料复合作用的共同改性及其路用性能评价等几个方面，系统归纳总结了目前在废旧塑料改性沥青上的研究进展，最后针对研究主题阐述了当前所存在的困难和问题。

关键词：改性沥青;废塑料;改性机理;制备工艺;性能评价;

1 概述

塑料的出现，创造了许多带动人类社会发展、提高生活水平的技术和产品，但同时由于塑料本身难以降解的特点，对地球的生态环境带来了许多不利的影响。地球至今已生产超过90亿t塑料垃圾，其中能被再次回收利用的只占9%,大多数都被丢弃至垃圾掩埋场或海里。近年来，我国的经济在高速发展，生产的塑料制品也在伴随着增长，相关数据显示，截止2015年我国塑料总产量为7 560.7万t, 每年废旧塑料的数量都在以10%速度增长。在人类对这些塑料制品进行再次使用的过程中也同样会产生大量的废塑料，这些塑料垃圾同样会对生态环境造成极大的危害，影响人类身体健康。如何把这些数量巨大的废旧塑料再次利用起来，从而改善环境，这已成为社会焦点问题之一。目前对废弃塑料的初步处理方式主要是填埋和焚烧这两种方法，从如何保护资源环境、节约社会资源消耗等角度综合来考虑，利用废旧塑料对沥青进行改性应用于道路路面中是不错的选择，不仅减少了“白色污染”,还能提高沥青的低温抗裂性、耐久性和稳定性等，有很好的发展前景，也是近年来境内外的研究热点。许多国家将废塑料改性沥青用于铺筑道路路面，例如，2012年加拿大温哥华将塑料板条箱废料作为温拌沥青蜡添加剂，荷兰鹿特丹宣布了一项计划，由一家工厂生产可回收塑料，用于道路建设。此外，印度报告称，通过在沥青生产过程中混合切碎的回收塑料，减少了7%沥青用量[1]。最近，新西兰一家沥青承包商在克赖斯特彻奇机场的沥青中加入了切碎的机油容器，一家独立的沥青生产商在生产的每t沥青中加入了再生塑料。2019年，南非在杰弗里湾的一条路上开始了回收塑料改性沥青试验。2018年5月，澳大利亚在墨尔本、悉尼、阿德莱德和堪培拉进行了3种再生塑料补强剂和改性剂的比较试验。英国使用的回收塑料最近已经扩展到从北部的坎布里亚郡到南部的肯特郡的公路和高速公路，以及之间的许多郡。基于此，本文对废塑料改性沥青进行综述，重点讨论了废塑料改性沥青的改性机理、制备工艺和路用性能评价，探讨了废塑料改性沥青应用问题。

2 废旧塑料改性沥青机理

2.1废旧塑料的理化性能

常见被回收加工的各类废旧塑料包括聚乙烯 (PE) 、聚丙烯 (PP) 、聚苯乙烯 (PS) 、聚氯乙烯(PVC) 、聚氨酯(PU)、聚酯(PET)等，分子式见图1,其中在沥青改性中应用较广泛的是PE。聚乙烯(PE)是指一种由乙烯通过聚合反应制成的高分子线性聚合物，属于高分子长链脂肪烃，比如常见的工业产品包装膜和方便袋都属于聚乙烯。PE之所以能提高沥青的性能，是因为PE能形成网络状的结构从而约束沥青分子的移动，增加了沥青的黏弹性，从而降低了其感温特性，路用性能得到了提高。根据不同密度的聚乙烯具有不同的结晶和支化程度，将PE分为高密度聚乙烯 (HDPE) 和低密度聚乙烯 (LDPE),在改性沥青的应用上要将两者区别开来。由于HDPE颗粒内部的结晶度一般比较高，分子链之间具有极强的吸引力，就导致溶剂分子很难插入其间就不会引起溶胀。相对而言，大部分LDPE密度一般偏低，分子链间相互作用力较小，沥青中的饱和脂肪酸和芳香族化合物容易渗透到分子链中，有利于LDPE的膨胀，溶剂更容易侵入，因此LDPE作为沥青改性材料居多。聚丙烯(PP)是一种半结晶的热塑性塑料。在工业界有广泛的应用，如日常生活中常见的编织袋属于聚丙烯，澳大利亚的钱币也使用聚丙烯制作。在聚丙烯的主链上，甲基的位置分布并不是相同的，所以聚丙烯(PP)分为有规聚(IPP)和无规聚(APP)。其中有规聚丙烯能使沥青的软化点得到提升，而无规聚丙烯能提高沥青的柔性。因此，在PP沥青中，通过调整APP和IPP的配比来获得满足要求的性能。

图1 各类废塑料分子式 下载原图

塑料改性沥青制品的理化性能通常是由改性剂(塑料)、沥青以及他们之间的互相作用共同决定，作为高分子共混改性材料，与沥青材料良好的相容性是改性效果好坏的关键，即改性剂的颗粒能在沥青中稳定、均匀的分布，不出现分层、离析等异常现象，而废塑料通过吸收沥青中的轻组分发生溶胀，溶胀越大，二者的相容性就越好。对于利用废塑料等聚合物制造改性沥青，普遍理论认为，废塑料微粒能分散吸附在热塑性沥青中形成一种弹性网状结构，通过热溶胀化作用，与胶质状态的沥青形成了一种具有新特性的高分子体系。

2.2单一改性剂改性沥青的改性机理

由于沥青的成分复杂，加上对沥青本身的微观组成结构的认识不全面，一些常规的沥青试验方法和评价指标不能完全反映改性和描述沥青，这就使得很难弄清楚废塑料是如何对沥青进行改性的。目前，废塑料改性沥青改性机理主要包含物理性质的改性和化学性质的改性两个方面。在大部分改性沥青中，主要是通过物理改性，改性剂与沥青的直接化学反应不完全或相对较少，但在沥青中的物理分散性、黏附性和胶结性更强。化学改性是指形成新的化学键或官能团，从而改变沥青的性能。

(1)在物理改性领域，王仕峰等[2]利用二阶共混法成功制备了LDPE改性沥青，LDPE能在沥青中均匀地微细分散，通过观察发现LDPE晶区被某些组分融入使得表层分子溶胀，与沥青之间形成了一个过渡层，该层面能增强LDPE与基质沥青分子的相互作用，在外力作用下，阻碍沥青分子的移动。李宁利等[3]利用扫描电镜观察高温条件下的塑料改性沥青，发现塑料因为吸收了沥青中的轻组分而出现溶解膨胀，并均匀分散在沥青介质里，表现出一种类似网状的空间结构。同时利用红外光谱对改性沥青进行分析，沥青并未出现新的特征峰，认为废塑料的改性过程主要体现为物理变化。

(2)在化学改性领域，Behrokh Bazmara 等[4] 研究发现，聚氨酯与极性羟基反应能生成聚氨酯键，他会在水中促进化学反应的进行，提升了沥青链之间的稳定性。李军等[5]通过接枝使LDPE侧链上形成环氧官能团，形成甲基丙稀酸缩水甘油酯接枝低密度聚乙烯(GMA-g-LDPE),改善LDPE的极性，使LDPE能更好的相容于极性有机体系。接枝完成后具有的环氧官能团可以与沥青质里的官能团发生开环反应，内部分子交联的形成促成了聚合物网络结构的形成，因此，基质沥青的高温稳定性得到了提升。

目前对于利用废塑料制造改性沥青材料的理论研究实践中，大部分的学者基本上都支持其改性制备的过程为物理改性，然而这些结论一般都是根据实验的现象总结和推算出来的，但由于试验的条件、方法等会存在差异，这些差异或多或少地会影响对结果的判断，所以通过简单的比较无法准确解释其元素含量的差异，学者们大都通过红外光谱(FTIR)分析特征峰来确认是否发生化学变化。

2.3复合改性沥青的改性机理

大量的改性沥青试验研究表明采用单一的改性剂去改性沥青仍存在提升的空间，例如PE改性沥青稳定性差，PU改性沥青的抗水损性较弱达不到应用的要求，PET改性沥青对潮湿低温环境更加敏感等。因此，一些学者针对复合沥青进行了研究，以改善改性沥青的综合性能。研究表明，聚乙烯改性沥青的相容性和储存稳定性可以通过掺入降解的废轮胎橡胶和增容剂形成热塑性弹性体网络来改善[6]。

任瑞波等[7]将橡胶和塑料复合改性，认为通过高温作用使塑料分子和橡胶分子相互发生共混，形成一定交联程度的接枝，网状结构逐渐增多，试验结果表明，橡胶与塑料的复合改性剂能使基质沥青形成更加牢固的空间网状结构，温度敏感性得到改善。程培峰等[8]将增塑剂DOP掺入LDPE改性沥青中，LDPE分子能与沥青分子结合，并且能够吸收沥青里的轻质组分，轻组分是影响沥青低温性能的关键因素之一，其比例减少就会表现为低温性能的下降，但DOP的加入，沥青中的轻组分增加，重组分减少，降低了分子间的相互作用力，沥青的低温延性明显增大。颜停博等[9]以PU和废胶粉作为改性剂来制作复合沥青，PU的加入与沥青及废胶粉中某些活性成分发生了复杂的化学反应，形成了空间网络结构，该结构具有更多的交联点使得复合沥青的黏度和稠度增加，高温性能显著提升。张洁[10]将PU与丁苯橡胶复配对沥青改性，认为掺入PU后的异氰酸酯能与沥青多元醇发生反应生成氨基甲酸酯，同时丁苯橡胶改性沥青中芳香族也能跟异氰酸酯发生加成反应，减轻了苯橡胶改性剂的团聚，使得丁苯橡胶分散更均匀，低温性能提升。

3 废塑料改性沥青的制备工艺

3.1聚乙烯复合材料改性沥青

废旧塑料改性沥青的原材料一般来自废弃的塑料包装袋，但因其来源杂，导致回收料的用途、加工性等参差不齐，性能不稳定。刘少鹏等[22]通过采用废旧PE为改性剂，进行了大量对改性沥青的室内应用研究，研究结果表明，PE改性沥青具有优良的感温性、耐热性和抗车辙能力；此外，其对HDPE、LLDPE(线性低密度聚乙烯)、废旧PE材料分别进行了湿法改性研究，得到了试验评价结果，HDPE较 LLDPE、废旧PE更有优势，PE改性沥青混合料的高温稳定性及静态模量值得到显著提高。

赵志有[11]采用LDPE与橡胶粉复合成改性剂对沥青进行改性，发现复掺橡胶弥补了LDPE改性沥青低温性能的不足，复合改性沥青具有优良的高温稳定性、低温抗裂性和耐热性等，其复合改性沥青混合料同样拥有优良的高温稳定性和抗疲劳耐久性。此案例为2011年兰州-天水段路面工程第三合同段，进行了4 cm6% LDPE+18%橡胶粉AC-13C改性沥青混合料上面层铺设，长度为2 km。铺设完成后经检测压实度、平整度等各项指标均符合设计要求，试验结果见表1。通过长达4年的工程应用与生产实践，验证了橡胶粉与LDPE的复合改性沥青混合料具有良好的抵抗路面早期破坏的能力，延长了道路的使用寿命。刘大路等[12]同样研究了LDPE与脱硫橡胶对沥青的改性作用，结果证明改性后的沥青不仅针入度、延度均下降，表现出良好的高温稳定性和低温抗裂性，而且弹性恢复能力也有所增强，存储稳定性良好。次仁拉姆[13]利用废旧塑料与橡胶制备复合改性沥青，结果表明沥青的高温特性得到了改善，但相对而言其抗疲劳特性有所下降。

表1 试验段常规指标检测结果 导出到EXCEL

检测项目

压实度/%

平整度/mm

渗水系数/(mL·min-1)

实测值

98.5

0.57

11.2

规范要求

>94

≤1.2

≤120

3.2聚氨酯复合材料改性沥青

目前PE改性沥青仍存在一些问题，因此一些研究人员将目光投向了其他废旧塑料改性的研究。孙敏等[14]为了解决聚合物改性沥青不易储存、易发生离析、易老化等问题，利用热塑性聚氨酯复合材料(PU)对沥青进行化学改性，研究了PU改性沥青的化学改性的机理，试验结果表明，改性沥青的高温特性、抗热氧老化性能以及抗紫外老化性能均有所提升，能够适用于温度较高、紫外线强烈的地区。但文章建议的PU改性沥青的工艺流程并不简单，不适合进行规模化的工业生产制造。颜停博等[9]以PU和橡胶粉复合改性沥青进行试验，结果显示复合沥青的高温抗车辙性能和低温抗开裂性能良好，得到了显著地提升，说明PU的加入使得沥青混合料的抗老化性能、高低温特性均有明显提升，表现出良好的路用性能，满足南方地区的要求。张争奇等[15]制备了具有高黏度高弹特性的SBS-PU复合改性沥青，其存储稳定性高于市面常见的改性沥青，虽然SBS-PU复合改性沥青混合料在水热耦合作用下表现出较差的稳定性，但其高温、低温和抗疲劳的特性均能达到较好的效果。

3.3废旧塑料改性剂和改性沥青的制备方法

境内外对于废塑料改性剂的制作方法和改性沥青制备，主要分为以下几个方面。

(1)废塑料改性剂制作方法。

①废弃的塑料包装袋清理其表面的杂质，然后把它尽可能粉碎成细小的碎片，最后掺入基质沥青中进行改性。

②对收集到的废弃塑料进行分类，通过热降解技术将它们处理成颗粒状的塑料制品。

③添加橡胶(SBS、SBR)、短切碳纤维、增塑剂等与塑料一起作为共混改性剂使用。

(2)废塑料改性沥青制备方法。

改性沥青试样制备的原则是：室内试验制备沥青的工艺要尽可能地模拟实际的加工工艺，制备的试样要能反映出实际情况。溶胀、剪切磨细和发育是改性沥青的3个制备流程。针对塑料改性沥青生产流程和技术参数许多学者展开了相关研究。

①杨锡武等[16]将聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)类生活废旧塑料进行了裂化处理，并把未经处理的生活旧塑料与裂化处理后的生活废弃塑料按6%和8%的掺量，加入到普通基质沥青里制成废塑料改性沥青，并通过测试基质沥青与改性沥青，发现改性沥青提高了高温稳定性，这一结果表明生活废塑料是一种很有前途的沥青改性剂，也有利于塑料回收利用。

②潘军辉[17]将基质沥青的温度控制在120℃,然后使用恒速搅拌机以500 r/min速度进行搅拌，同时加入PET再搅拌1 h, 在10 000 r/min转速下用高速剪切机剪切1 h, 整个过程控制温度恒定在120℃,制成PET改性沥青。

③对复合改性沥青大多数的学者采用熔融混合法制作改性沥青，研究最多的是橡胶/PE复合沥青。颜可珍等[18]认为工艺参数对复合改性沥青影响较大，因此基于正交实验原理，通过高速剪切法制备了不同试验条件下(温度、时间、速率)废胶粉/低密度聚乙烯(LDPE)复合改性沥青，根据在针入度、延度和软化点的数值变化，确定了复合沥青最优的试验参数：剪切温度180℃,剪切时间90 min, 剪切速率5 000 r/min。

④对于橡胶/PE复合沥青，较多的学者进行了研究，工艺参数见表2。

表2 复合沥青工艺参数 导出到EXCEL

项目

改性剂

剪切温度℃剪切温度℃

剪切时间min剪切时间min

剪切速率r/min剪切速率r/min

刘大路等[12]

脱硫橡胶+PE

190

75

4 000

次仁拉姆[13]

橡胶粉+LDPE

185

60

4 500

刘郁贞等[24]

橡胶粉+LDPE

180～185

60

4 500

张春红[19]

橡胶粉+废塑料(PE)

190

60

4 000

⑤通过以上研究发现，橡胶/PE复合沥青剪切和共混成型时，剪切的温度要求一般维持在180°～190℃之间，剪切速率控制在60～90 min之间，剪切速率4 000～5 000 r/min之间。复合改性沥青混合料在剪切分散后，会发生溶胀现象，然后继续发育。

4 废塑料改性沥青路用性能

4.1废塑料改性沥青常规指标

针入度、软化点和延度等沥青常规性能3大指标的评价方法，是我国目前评价聚合物改性沥青混合料的主要方法。但其工作性能的关键性能反映不足。熊子佳等[20]利用中石化70号A级道路石油沥青和废旧回料改性剂PE、PP和PVC来制备相应的改性沥青，之后对它们的性能进行了3大指标的测试，见表3。试验结果表明，沥青胶结料在加入改性剂后软化点有了明显地提升，其中加入PE的沥青软化点与加入SBS的沥青相差不多，其针入度也低于SBS改性沥青。但是SBS改性沥青的低温延度相对而言要大于其他改性沥青。刘颖等[21]对制备的聚氨酯改性沥青同样进行了针入度、软化点和延度的指标测试，结果表明，与SBS改性沥青相比，掺入聚氨酯的改性沥青软化点的变化不大，但其针入度有明显地下降，也低于其他基质沥青。60℃聚氨酯改性沥青的黏度有151 313 Pa·s, 表现出良好的抗变形能力，其135℃的黏度数值也能够满足现行的规范指标。杨锡武等[16]将生活废塑料处理得到3种不同改性剂，发现对比基质沥青，改性沥青的针入度降低，软化点升高，延度大幅度降低，各指标均能满足现行的规范标准。

表3 改性沥青的3大指标 导出到EXCEL

沥青类型

软化点/℃

5℃延度/cm

25℃针入度比/%

70号基质沥青

49.5

5.7

70.7

SBS改性沥青

68.2

47.3

68.7

废旧塑料A改性沥青

67.5

6.1

68.5

废旧塑料B改性沥青

66.0

3.8

69.2

废旧塑料C改性沥青

63.4

3.2

69.7

4.2废塑料改性沥青的高温性能

对于改性沥青和沥青混合料，普遍认为废塑料能够显著提高其高温性能。刘少鹏等[22]对由PE改性沥青制备的试样进行动态剪切流变试验，结果表明，PE改性沥青的车辙因子(G*/sinδ)与普通基质沥青相比，约有6～8倍的提升，见图2,说明PE的加入可以使得沥青具有更好的抗高温变形能力；又对改性沥青混合料进行车辙试验，发现PE对改性沥青沥青混合料的高温性能有显著地提高。可见本文提出的废旧塑料改性沥青方案可有效改善沥青混合料的高温性能。

图2 沥青结合料车辙因子和复数模量对比 下载原图

4.3废塑料改性沥青的低温性能

关于废塑料改性沥青混合料的低温性能一直具有争议，许多学者认为掺入的废弃塑料没有扩大沥青的弹性域，只是提高了其弹性阈值，反而它的低温性能会受到影响。Min Sun 等[23]通过试验发现沥青混合料在加入聚氨酯后其低温条件下的性能不如SBS改性沥青。-12℃下弯曲梁流变试验结果，见表4。

表4 加入聚氨酯后弯曲梁流变试验(BBR)结果 导出到EXCEL

沥青种类

蠕变劲度/MPa

蠕变劲度变化率

70号基质沥青

215

0.428

PU改性沥青

203

0.395

SBS改性沥青

184

0.350

针对低温性能的不足，刘郁贞等[24]利用橡胶塑料合金改性剂制成复合改性沥青，研究表明5℃延度值随着橡胶粉掺量的增加而增大，表现出良好的低温抗裂性，见表5,说明橡塑合金改性沥青能应用在气候寒冷的地区。本文提出的废旧塑料复合改性沥青方案对改善沥青混合料的低温性能有积极作用。

表5 加入橡胶塑料合金改性剂后弯曲梁流变试验(BBR)结果 导出到EXCEL

RP
掺量%掺量%

LDPE
掺量%掺量%

-12℃

-18℃

-24℃

蠕变
劲度MPa劲度ΜΡa

蠕变
劲度
变化率

蠕变
劲度MPa劲度ΜΡa

蠕变
劲度
变化率

蠕变
劲度MPa劲度ΜΡa

蠕变
劲度
变化率

9

2

156.7

0.363

337.3

0.262

493.7

0.243

4

189.3

0.321

295.5

0.223

539.4

0.213

6

228.4

0.303

318.4

0.201

693.1

0.181

12

2

125.5

0.402

286.4

0.334

416.5

0.274

4

167.7

0.378

313.5

0.283

479.3

0.241

6

186.6

0.346

356.8

0.244

518.4

0.218

15

2

104.4

0.443

257.3

0.352

358.5

0.272

4

119.4

0.412

284.5

0.321

394.4

0.254

6

157.5

0.381

293.4

0.304

482.4

0.233

对照组5%
SBS掺量

156.9

0.387

287.8

0.321

462.8

0.288

4.4废塑料改性沥青的疲劳性能

评价沥青混合料的抗疲劳性能的方法有很多，一般来说采用较多的是时间、经济成本花费较少的室内小型试件的疲劳试验。主要研究方法包括小梁直接弯曲强度试验、间接拉伸强度试验、悬臂梯形梁试验、半圆弯拉试验等。2012年，Moghaddam等[25]比较了PET改性混合料与传统沥青的刚度和疲劳性能，发现含1%聚酯(按骨料重量计)的改性混合料的疲劳寿命是未改性混合料的2倍；然而，改性混合料的劲度在一定程度上低于常规混合料。Hamedi等[26]研究了PET改性沥青混合料在5℃和20℃下的刚度和疲劳性能，见图3。研究发现，PET改性沥青混合物在20℃时显示出与SBS相当的硬度和疲劳性能；然而，在50℃时，SBS改性混合物的疲劳寿命在一定程度上高于PET改性沥青混合物。

图3 不同掺量PET改性沥青在2种温度下的间接拉伸强度值 下载原图

5 废塑料改性沥青应用存在的问题

虽然境内外废旧塑料改性沥青的研究与应用需求较大，但是存在一些问题至今还没有解决。

(1)废旧塑料种类繁多，我国虽然在推行垃圾分类，但效果不明显，针对它的分类回收存在困难，从而导致废旧塑料利用率低。

(2)塑料制品在使用过程中会存在被污染的情况，这就导致其可能含杂质较多，增加了后期的除杂成本，而且废旧塑料在降解的过程中，成分不稳定因素较多，用于改性过程则会产生不可控的因素。

(3)废旧塑料作为沥青改性剂虽然会改善其部分性能，但是会对常温下沥青的抵抗变形能力和低温下的抗裂性能产生不良效果，降低其数值也直接影响了其储存稳定性。

6结语

废旧塑料的回收利用是世界上都在大力推进的大课题，利用废旧塑料用于沥青改性并铺设道路路面不仅能够有效减少日益严重的污染问题，降低道路铺设成本，还能提高道路的服务性能，符合国家“双碳”战略，是绿色道路的一个研究方向。虽然废旧塑料改性沥青道路具有良好的力学性能和化学稳定性，但是要正确面对研究过程中所产生的问题，积极寻找探索解决的办法，这样才能促进废塑料改性沥青的发展。

未来主要应重点对如下问题进行研究：

(1)适用于改性沥青的废旧塑料回收利用技术及其技术指标和标准；

(2)低成本废旧塑料沥青改性剂制备技术；

(3)高韧性废旧塑料改性沥青混合料材料组成设计和制备工艺等。

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